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La acción tiene lugar en los últimos años de la década de 1920, en Estados Unidos, y cuenta la historia de Rosette Christopher, una joven que, con el objetivo de encontrar a su hermano desaparecido Joshua, ingresa en la Orden de Magdala, organización vinculada a la Iglesia Católica que se dedica a investigar y erradicar presencias demoníacas en el mundo de los humanos, propiciadas por el caos que vive el mundo tras la Gran Guerra.

Posterior a la crisis, la joven exorcista Rosette se hace acompañar por Chrno, que no es otra cosa que, precisamente, un demonio mayor del que ella y su hermano Joshua se hicieron amigos cuatro años atrás, y con el que, tras la desaparición de Joshua, Rosette realiza un pacto con el objetivo de que Chrno le ayude a encontrarle.

Durante su búsqueda de Joshua, Rosette irá conociendo al resto de personajes relevantes de la serie: el reverendo Ewan Remington, Kate Valentine, Azmaria Hendrick, Satella Harvenheit y Aion.

Además, Rosette deberá realizar simultáneamente la búsqueda de su hermano con sus trabajos de investigación y caza de demonios con la búsqueda de los Apóstoles, personas bendecidas con poderes divinos relacionados con las Siete Virtudes Teologales, y su pulso casi constante con el demonio Aion, captor de su hermano Joshua.

A grandes rasgos, Chrno Crusade es una serie de acción y aventuras, aunque no exenta de humor, a pesar de lo trágico del trasfondo de algunos de sus personajes, el cual en algunos casos marcará su destino.