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En los últimos capítulos del anime podemos ver como existe una dualidad de mundos, entre el de la alquimia y el nuestro. Hay además un paralelismo de personas, y todos tienen un reflejo en el otro lado, con una vida distinta. El final de la serie transcurre en 1915 del mundo de la alquimia, 1921 del nuestro. Tras verificar en sí mismo que se puede ignorar el Principio del Intercambio Equivalente y resucitar a Alphonse, Edward es trasladado a este mundo, habiendo recuperado su cuerpo con los Automail. Aquí comienza a vivir con Hohenhein de la Luz, su padre, el cual establece sus primeros contactos con la Sociedad Thule ya en el último capítulo del anime. Dado que en este lado de la Puerta la alquimia no funciona, Edward empieza a intererarse por la ciencia de nuestro mundo, y se fija en un sector que en ese momento realiza sus primeros avances: la construcción de cohetes. Ed menciona algo sobre las teorías de Roberts Hutching , y decide irse a estudiar con Hermann Julius Oberth a Transilvania. Ambos están considerados los pioneros de dicha ciencia. En el mundo de la alquimia, Alphonse reapareció con sus memorias sobre los viajes con su hermano perdidas. Decide ir otra vez con Izumi Curtis para profundizar en su aprendizaje. Ambos hermanos, en sus respectivos mundos, intentan entonces reencontrarse.

La acción tiene lugar en los últimos años de la década de 1920, en Estados Unidos, y cuenta la historia de Rosette Christopher, una joven que, con el objetivo de encontrar a su hermano desaparecido Joshua, ingresa en la Orden de Magdala, organización vinculada a la Iglesia Católica que se dedica a investigar y erradicar presencias demoníacas en el mundo de los humanos, propiciadas por el caos que vive el mundo tras la Gran Guerra.

Posterior a la crisis, la joven exorcista Rosette se hace acompañar por Chrno, que no es otra cosa que, precisamente, un demonio mayor del que ella y su hermano Joshua se hicieron amigos cuatro años atrás, y con el que, tras la desaparición de Joshua, Rosette realiza un pacto con el objetivo de que Chrno le ayude a encontrarle.

Durante su búsqueda de Joshua, Rosette irá conociendo al resto de personajes relevantes de la serie: el reverendo Ewan Remington, Kate Valentine, Azmaria Hendrick, Satella Harvenheit y Aion.

Además, Rosette deberá realizar simultáneamente la búsqueda de su hermano con sus trabajos de investigación y caza de demonios con la búsqueda de los Apóstoles, personas bendecidas con poderes divinos relacionados con las Siete Virtudes Teologales, y su pulso casi constante con el demonio Aion, captor de su hermano Joshua.

A grandes rasgos, Chrno Crusade es una serie de acción y aventuras, aunque no exenta de humor, a pesar de lo trágico del trasfondo de algunos de sus personajes, el cual en algunos casos marcará su destino.

Yagami Light es un estudiante japonés quien odia al crimen y la maldad que existe en el mundo. Su vida cambia radicalmente cuando encuentra en el suelo un misterioso cuaderno en cuya portada se lee DEATH NOTE (Nota de muerte). Dentro del cuaderno, hay un serie de instrucciones sobre cómo usar el cuaderno, donde destaca que al escribir el nombre de una persona, después de 40 segundos, la persona muere. Sin embargo, el cuaderno también tiene una serie de reglas para regular y variar su uso. Light se mantiene escéptico de la autenticidad del cuaderno, pero después de probar el Death Note en dos ocasiones, Light se da cuenta que su poder es real. Pasados algunos días lo visita Ryuk, un Shinigami, que le explica sobre la existencia de dicha especie y del origen de las Death Notes. Light le cuenta al shinigami que su objetivo es matar a los criminales con el cuaderno para así limpiar el mundo de la maldad y convertirse en el dios de un mundo libre de crimen.

Pronto, las numerosas muertes sin explicación de los criminales atraen la atención de la policía, la cual pide ayuda a un misterioso detective conocido mundialmente como "L". L se da cuenta de que el asesino, conocido por la gente como "Kira", se encuentra en Japón y que puede matar sólo con conocer el nombre y el rostro de una persona. Ambos empiezan una pelea de ingenio y astucia, enfrentándose a una serie de situaciones, siempre con el fin de exponer la identidad del otro.

La historia comienza con una joven, llamada Lucy, escapando de unas instalaciones de investigación en una isla cercana a la costa de Kamakura en la prefectura de Kanagawa de Japón. Desarmada y desnuda, a excepción de un casco integral de metal que le cubre la cabeza y oculta sus rasgos, Lucy consigue salir del recinto tras desmembrar y asesinar a varios guardias y empleados utilizando, aparentemente, una especie de poderes sobrenaturales. Momentos antes de escapar, un francotirador le dispara a la cabeza con un rifle antitanque del calibre 50, partiendo el casco, provocándole una herida leve y descubriendo dos protuberancias óseas, como pequeños cuernos, saliendo de su cabeza; tras esto, Lucy se despeña inconsciente por un acantilado y cae al mar.

Lucy no es un ser humano normal, sino una diclonius, una mutación humana con dos pequeños cuernos en su cabeza parecidos a las orejas de un gato. Los diclonius tienen una percepción extrasensorial que les permite sentir la presencia de otros diclonius. También parecen tener poderes telequinéticos, aunque en realidad se trate de sus vectores, largos brazos invisibles capaces de vibrar a una frecuencia tal que llegan a cortar materiales muy duros como el metal o la piedra. Los diclonius pueden reproducirse de la forma convencional o infectando a un humano al insertar dichos vectores en su cuerpo. Los futuros hijos de esa persona serán diclonius, de una variante llamada silpelit; a diferencia de los diclonius normales, los silpelits crecen el doble de rápido que los humanos y son estériles en el sentido convencional, pudiendo reproducirse sólo a través de sus vectores.

Al día siguiente de la fuga de Lucy, un joven llamado Kouta se traslada a Kamakura para comenzar sus estudios en la universidad. Es recibido por Yuka, su prima, que le permite alojarse en una vieja y abandonada posada de la familia a cambio de que la mantenga limpia y cuidada. El pasado de ambos está ensombrecido por las trágicas muertes del padre y la hermana de Kouta, cuando eran niños, aunque Kouta no parece recordar las circunstancias exactas del suceso.

Kouta y Yuka pasean esa tarde por la playa, donde encuentran a Lucy. A causa del impacto en la cabeza, Lucy desarrolla una doble personalidad; a diferencia de la sádica e impasible Lucy, dicha nueva personalidad es dócil, inofensiva e incapaz de decir otra cosa que Nyu (motivo por el que Kouta y Yuka deciden llamarla así). Sin saber qué hacer con ella y a pesar de los extraños cuernos de su cabeza, la llevan a la posada para curarle la herida y cuidarla. Así, los tres empiezan a vivir juntos mientras los responsables de los laboratorios donde Lucy estaba retenida comienzan a buscarla. Pronto, los jóvenes descubrirán que su pasado está íntimamente relacionado.